近日，dafabet888土木与交通工程学院赵志伟教授团队在含磷废水处理与资源化回收领域取得新进展。研究团队提出了一种创新策略，通过切换高自旋（HS）Fe³⁺以激活t_2g→e_g轨道电子跃迁来调控路易斯酸性，实现了高效磷酸盐去除。通过先进的表征与密度泛函理论计算，团队解析了自旋态调节→路易斯酸性演化→吸附效率之间的动态关系。这一创新策略被扩展到多种铁氧化物体系（针铁矿和赤铁矿），表明了广泛应用的潜力。这种调节吸附系统中路易斯酸性的方法为废水处理和高价值物种的回收提供了新范式。相关成果发表于国际材料领域顶级期刊《Advanced Materials》，广东工业大学为论文第一完成单位。

开发长期高效稳定的磷酸盐吸附技术来缓解水危机是必要的，也是具有挑战性的。铁基吸附剂是除磷领域具有前景的候选材料，然而其当前发展受限于路易斯酸位点的有效性。团队注意到自旋极化调节可以诱导电子在t_2g轨道（d_xy、d_yz和d_xz）和e_g轨道（d_z²和d_xy²）之间重新分布，从而改变电子受体的性质。了解和控制这一电子重构过程是开发高活性、高稳定性吸附剂的关键。在本研究中，作为指导性探索，团队提出了一种创新策略，通过切换高自旋（HS）Fe³⁺激活t_2g→e_g轨道电子跃迁来调节路易斯酸性。结果表明，硫（S）的弱场配体效应降低了水铁矿（Fh）中的轨道分裂能，诱导了高自旋Fe³⁺的生成（e_g占据数≈0.983）。与原始Fh相比，高自旋S-Fh表现出更多未配对的d电子（2.36→3.45），从而显著提升了其路易斯酸性。机理研究表明，P–O键与Fe中心之间改善的电子转移，以及增强的d–p轨道杂化，共同促进了磷酸盐吸附，使得吸附动力学提升了146倍。值得注意的是，S-Fh连续流反应器在处理超过1200个床体积的废水后，仍能维持≈100%的磷酸盐去除率。

本研究加强了对t_2g轨道重构的认识，实现了对路易斯酸性的调节和吸附反应性能的改善，对未来水污染（路易斯碱性物种）控制和材料设计的研究具有革命性意义。

论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202519105